Mary demanded that he______the books he borrowed from her a month ago.

句意：玛丽要求他把一个月前从她那里借的书还给她。demand后接宾语从句时，从句谓语一般要用虚拟语气，即“demand (that) sb．(should) do sth．”，因此选项A“return”是正确的选择。